User:María Sánchez Morán/TFGParte3

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<p style="font-size:16px;border-bottom:1px solid #ac9de3;background-color:#eae8f5;padding:3px;text-indent:5px;">5.2. Propuesta del grupo de Barber</p>
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Para desarrollar esta propuesta, el grupo de Barber se ha basado en las similitudes estructurales existentes entre el OEC y la enzima carbono monóxido deshidrogenasa que contiene hierro y níquel (Fe-Ni CODH). Esta enzima consiste en un cubano Fe<sub>3</sub>NiS<sub>4</sub> unido a un cuarto Fe vía puente de sulfuro, formando el clúster Fe<sub>4</sub>NiS<sub>5</sub>, que tiene un mecanismo conocido basado en un ataque nucleófilo catalizado por una base. [17]
Para desarrollar esta propuesta, el grupo de Barber se ha basado en las similitudes estructurales existentes entre el OEC y la enzima carbono monóxido deshidrogenasa que contiene hierro y níquel (Fe-Ni CODH). Esta enzima consiste en un cubano Fe<sub>3</sub>NiS<sub>4</sub> unido a un cuarto Fe vía puente de sulfuro, formando el clúster Fe<sub>4</sub>NiS<sub>5</sub>, que tiene un mecanismo conocido basado en un ataque nucleófilo catalizado por una base. [17]
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En el caso del OEC, se propone la formación del enlace O-O como consecuencia de un ataque nucleófilo de un grupo hidroxilo, que se encuentra ligado al átomo de calcio, a un átomo de oxígeno con carácter electrófilo, unido a un manganeso en alto estado de oxidación. [17, 18] A continuación se presentan las características más importantes de este <scene name='90/902774/Abarber_msm/6'>mecanismo</scene>.
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En el caso del OEC, se propone la formación del enlace O-O como consecuencia de un ataque nucleófilo de un grupo hidroxilo, que se encuentra ligado al átomo de calcio, a un átomo de oxígeno con carácter electrófilo, unido a un manganeso en alto estado de oxidación. [17, 18] A continuación se presentan las características más importantes de este <scene name='90/902774/Abarber_msm/7'>mecanismo</scene>.
*Este mecanismo depende de que Mn4 alcance un alto estado de oxidación en S<sub>4</sub> y, de esta forma, que el oxígeno unido a él sea deficiente electrónicamente.
*Este mecanismo depende de que Mn4 alcance un alto estado de oxidación en S<sub>4</sub> y, de esta forma, que el oxígeno unido a él sea deficiente electrónicamente.
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En esta propuesta se sugiere la presencia de Mn(V) en el estado S<sub>4</sub>, que no ha sido identificado experimentalmente en el OEC, aunque cabría la posibilidad de que se deba al corto periodo de vida del S<sub>4</sub>. [17] En contra tiene también los cálculos teóricos realizados posteriormente, que han demostrado la inviabilidad de este mecanismo por las altas barreras energéticas que presenta. [18,19]
En esta propuesta se sugiere la presencia de Mn(V) en el estado S<sub>4</sub>, que no ha sido identificado experimentalmente en el OEC, aunque cabría la posibilidad de que se deba al corto periodo de vida del S<sub>4</sub>. [17] En contra tiene también los cálculos teóricos realizados posteriormente, que han demostrado la inviabilidad de este mecanismo por las altas barreras energéticas que presenta. [18,19]
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Revision as of 16:28, 7 February 2022

5. Ciclo de los estados S

Fig. 3. Esquema general en el que se muestra los datos conocidos y demostrados del S-state cycle. Tomado de 18
Fig. 3. Esquema general en el que se muestra los datos conocidos y demostrados del S-state cycle. Tomado de 18

5.1. Visión general

Se ha demostrado que para que se dé la formación de oxígeno molecular en el PSII, éste debe ser sometido a cuatro impulsos luminosos de luz. Este proceso se ha interpretado como un ciclo catalítico (Fig. 3) que consiste en cinco estados principales (de S0 a S4) en los que se van acumulando, con cada impulso luminoso, equivalentes de oxidación de aproximadamente el mismo potencial, que se almacenan en los iones Mn del centro catalítico. [17]

En el estado S3, justo antes de la última captación de fotones, el clúster tiene una configuración en la que los cuatro iones son Mn (IV). El estado S4 acumula los cuatro equivalentes de oxidación necesarios para la oxidación de dos moléculas de agua a O2, tras la cual vuelve al estado S0. [16]

El mecanismo de formación del enlace O-O de la molécula de O2 aún no se conoce al detalle debido a la complejidad del entorno proteico, a los cambios estructurales que se producen en el OEC durante la reacción y a la gran velocidad a la que ocurre. [17,18] No obstante, diversos grupos de investigación, basándose en los datos anteriormente mencionados, han estudiado el ciclo con distintas metodologías y han presentado modelos por los que podrían producirse cada una de las etapas, los cuales se presentan a continuación.

5.2. Propuesta del grupo de Barber

Estructuras propuestas por el grupo de Barber,

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María Sánchez Morán

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